RS2E sous-action 2.3.1

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La sous-action 2.3.1 du projet vise à étudier le comportement du tritium (3H ou T) dans l'environnement et plus particulièrement dans l'estuaire de La Loire. Le tritium est l'isotope radioactif de l'hydrogène (1H) dont l'origine anthropique, notamment par le biais de rejets contrôlés des centrales nucléaires productrices d'électricité (CNPE), est l'une des causes de sa présence dans l'environnement. Une potentielle incorporation de ce radionucléide dans les organismes vivants et les végétaux est donc à considérer.

Le tritium se trouve sous différentes formes dans l'environnement : eau tritiée (HTO) qui est sa forme prépondérante, tritium lié à la matière organique (TOL) et tritium gazeux (HT, CH3T).

Afin de mener à bien cette étude, des prélèvements environnementaux ont été réalisés lors de campagnes d'échantillonnage en septembre 2012, avril 2013 et février 2014 dont les zones sont précisées Figure 1 et Figure 2.

Figure 1: Zones d'études  dans l'estuaire de La Loire et localisations des stations de prélèvements environnementaux (colonne d'eau, crème de vase et sédiments)

Figure 2: Localisation des prélèvements d'eau de surface effectués lors de Camelia 1 (septembre 2012)

Les résultats obtenus sur les échantillons des fonds estuariens (crème de vase) après traitement par lyophilisation (HTO) et de combustion (TOL) sont présentés Figure 3 a). Des activités volumiques 4-26 Bq.L-1 et 10-25 Bq.L-1 en HTO et TOL ont été enregistrées respectivement ; valeurs qui restent bien inférieures au seuil de potabilité de l'eau défini par l'OMS (10 kBq/L). Cependant, les activités volumiques enregistrées sont tout de même non négligeables si on les compare au bruit de fond environnemental relevé (1-2 Bq/L) dans des zones hors influence d'activités anthropiques. Ces résultats montrent une tendance à l'augmentation de l'activité volumique en tritium lorsque l'on se rapproche du terme source en amont de la station de N25. En complément,  les carottes prélevées en février 2014 (station B2) ont montré la présence de tritium à la fois sous sa forme libre (HTO) et sous sa forme organiquement liée (TOL) (Figure 3 b) avec des valeurs d'activités volumiques respectivement comprises entre 2.6 - 4 Bq.L-1 et 1 - 13 Bq.L-1. Les analyses gamma du 210Pb en excès (210Pbxs) sur les horizons de la deuxième carotte ont été réalisées (résultats non présentés ici). Les huit premiers centimètres présentent une activité en 210Pbxs constante. On enregistre ensuite une décroissance exponentielle de celle-ci puis, à partir de 14 cm les niveaux d'activité en 210Pbxs sont trop bas pour être significatifs. Une vitesse de sédimentation de 0.16 cm.an-1 a ainsi pu être estimée. Les activités volumiques en tritium mesurées dans les horizons sont donc bien un héritage du passé.

Figure 3: Activités volumiques (Bq/L) mesurées dans les eaux de lyophilisation et de combustion des prélèvements solides (crème de vas et sédiments). LD = 1 Bq.L-1

Par ailleurs, le carbone organique total (COT) a été analysé dans les échantillons de crème de vase. Le carbone organique total (%) est représenté Figure 4 en fonction du tritium organiquement lié (TOL) présent dans les échantillons. On peut observer une tendance à l'augmentation de ce dernier avec le %COT.

Figure 4: Activités massiques en tritium (Bq/kg) en fonction du pourcentage massique en carbone organique total (COT %) des échantillons de crème de vase.

Le TOL est communément séparé sous deux formes : le tritium lié aux atomes de carbone, qui est supposé non-échangeable (TOL-NE) et le tritium lié à un hétéroatome électronégatif (oxygène, azote et soufre) qui lui se veut échangeable (TOL-E). Le TOL-NE présente une rémanence non négligeable tandis que le TOL-E est en équilibre avec son milieu environnant. Cette définition ne fait pas consensus dans la communauté, une partie du tritium échangeable dit 'enfoui'' contribuerait au TOL-NE. Certaines mesures obtenues s'écartent de la linéarité, notamment pour l'échantillon prélevé en station L3. Une répartition quantitativement différente du TOL-NE et TOL-E dans certains échantillons pourrait en être l'origine.

Des échantillons d'eau de surface ont été prélevés lors de radiales en suivant le gradient de salinité pendant les campagnes Camelia 1 (septembre 2012 ; coefficient de marée : 80 et débit de La Loire : 183 m3.s-1) et Camélia 3 (février 2014; coefficient de marée : 113 et débit de La Loire : 2890 m3.s-1). L'évolution de l'activité volumique (HTO) en fonction de la salinité est représentée Figure 5. L'activité volumique mesurée décroît lorsque la salinité augmente. L'activité volumique en HTO est comprise entre 20 et 7 Bq.L-1 puis 2 Bq.L-1 jusqu'à des valeurs sous le seuil de détection de l'appareil (1 Bq.L-1), respectivement pour Camelia 1 et Camelia 3.

Figure 5: Evolution de l'activité volumique en tritium libre (HTO) en fonction de la salinité lors de Camelia 1 et Camelia 3.

En considérant que l'apport de tritium en amont est constant, le comportement conservatif du tritum peut alors utilisé afin de caractériser l'influence du régime des marées et du débit de La Loire dans la zone de mélange de l'estuaire de La Loire. Pour chaque campagne de prélèvement, un effet de dilution est observé dans l'estuaire de La Loire (d'une salinité nulle à 24). Le gradient de dilution peut être obtenu à partir de la pente de chaque droite de regression linéaire, 0.55 et 0.09 Bq.L-1.PSS-1 (en valeur absolue) respectivement pour Camelia 1 et Camelia 3. En septembre 2012, le débit de La Loire étant faible, les entrées maritimes dans l'estuaire semblent être le phénomène qui gouverne la dilution de HTO. Tandis qu'en février 2014, le fort débit de La Loire semble piloter la dilution le long de l'estuaire. Par ailleurs, lorsque l'on se place à salinité nulle (hors influence des marées) le ratio entre les deux débits de La Loire est de 16 et celui des activités volumiques est de 8. On peut donc émettre l'hypothèse que lors des forts débits de La Loire, l'apport du 3H anthropique en amont de l'estuaire de La Loire est plus important (facteur 2).    

 O. Péron*, C. Gégout, B. Reeves, G. Rousseau, G. Montavon, C. Landesman, Anthropogenic tritium in the Loire River estuary, France'', Journal of Sea Research (2016).
DOI: 10.1016/j.seares.2016.04.003